Bạn có thể đồng bộ âm nhạc, sách nói, phim cũng như hình ảnh từ thư viện iTunes trên máy tính của bạn với iPhone. Lưu ý rằng, mặc định thì bạn chỉ có thể đồng bộ iPhone của bạn với duy nhất một máy tính và một thư viện iTunes tại cùng một thời điểm. Do vậy, nếu bạn đã đồng bộ với một máy tính, khi bạn đồng bộ với một máy tính khác, các danh sách nhạc, phim của bạn đang có trên iPhone có thể bị xóa bỏ bởi iTunes trên máy khác này. Để có thể đồng bộ với hai thư viện trên hai máy tính khác nhau, bạn phải dùng tiện ích swaptunes (xem phần Mẹo và Thủ thuật).

Nếu bạn có quá nhiều nhạc, phim và không thể đưa hết vào iPhone, iTunes cho phép bạn tạo các danh sách để đồng bộ với iPhone. Bạn có thể chọn lựa trong các danh sách này, mục nào sẽ được đồng bộ. Bạn có thể thay đổi nội dung của các danh sách này và đồng bộ lại để có một nội dung khác.

Để tránh việc đồng bộ tự động toàn bộ các thư viện trên máy tính của bạn, và chỉ đồng bộ những gì bạn muốn, hãy vào thẻ Summary và chọn "Sync only checked songs and videos"  ở mục Options.

Trên iTunes vào File, Bấm New Playlist hoặc bấm Ctrl+N

Một Danh sách mới sẽ được tạo trong mục PLAYLISTS ở cột bên trái. Mặc định thì tên này là "untitled playlist", bạn có thể bấm vào nó và đổi tên khác cho dễ nhận dạng.
 

Danh sách mới này đang là danh sách trống. Để thêm các bản nhạc hoặc phim của bạn vào danh sách này, hãy mở một cửa sổ windows, chuyển đến thư mục chứa nhạc, phim của bạn. Dùng phím Ctrl+A để chọn hết hoặc bấm và giữ phím Ctrl, sau đó bấm chuột vào bài hát, phim bạn muốn thêm vào danh sách mới này. Sau đó kéo và thả những mục bạn chọn vào danh sách này.

Lúc này trên mục nội dung của danh sách sẽ hiển thị đầy đủ các thông tin của các mục nhạc, phim mà bạn vừa thêm vào. Bạn có thể tùy chọn đồng bộ hoặc không đồng bộ các mục riêng lẻ trong danh sách này.

Chuyển sang thẻ Music bên trên và đánh dấu danh sách bạn vừa tạo, sau đó bấm "Sync", danh sách các bài hát bạn vừa chọn sẽ được đồng bộ sang iPhone.

Đối với Phim bạn cũng làm tương tự trong thẻ "Video".

Riêng đối với hình ảnh, bạn chọn trực tiếp thư mục chứa hình ảnh trong thẻ "Photos" để đồng bộ.